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唐本忠院士2019年成果精選：引領“聚集誘導發(fā)光”領域閃耀頂刊

來源：本站時間：2020-01-02 15:52:54 瀏覽：9770次

人物介紹

唐本忠1982年畢業(yè)于華南理工大學高分子系，獲工學學士學位。1985年和1988年分別獲日本京都大學碩士、博士學位。曾在多倫多大學從事博士后研究，于日本NEOS公司中央研究所任高級研究員。1994年至今任香港科技大學助理教授、副教授、教授、講座教授。2009年當選中科院院士。2012年起受聘為華南理工大學雙聘院士。

根據(jù)Google Scholar顯示，截至2019年12月22日，唐本忠院士總引用次數(shù)高達92273次，h指數(shù)為139。

唐本忠院士于2001年首次發(fā)現(xiàn)不同于傳統(tǒng)熒光材料的發(fā)光現(xiàn)象，他創(chuàng)造性地提出“聚集誘導發(fā)光（AIE）”概念，在發(fā)光材料研究領域取得重大原創(chuàng)性突破。不同于傳統(tǒng)發(fā)光材料的“聚集導致發(fā)光猝滅”，具有聚集誘導發(fā)光性質(zhì)的熒光材料在溶液態(tài)發(fā)光微弱，甚至不發(fā)光，而在聚集態(tài)卻表現(xiàn)出發(fā)光增強的現(xiàn)象。通過唐本忠院士團隊和其他科研人員的共同努力，具有聚集誘導發(fā)光性質(zhì)的熒光材料已經(jīng)在生物檢測、成像、光電顯示等多個領域?qū)崿F(xiàn)了應用。這篇文章將重點介紹唐本忠院士課題組2019年以來，在AIE領域做出的重大研究進展。

1. J. Am. Chem. Soc.：用于無標記雙鏈DNA特異性識別和單核苷酸多態(tài)性檢測的雙色AIEgen

J. Am. Chem. Soc.：用于無標記雙鏈DNA特異性識別和單核苷酸多態(tài)性檢測的雙色AIEgen

DNA序列的簡單、快速和靈敏的測定在遺傳分析、臨床診斷和分子生物學研究中具有重要意義。目前，基于互補堿基配對的大多數(shù)DNA檢測方法，基本上都要求與復雜修飾的單鏈DNA（ssDNA）探針或分析物雜交，從而帶來了諸多不便。

基于此，唐本忠院士團隊開發(fā)了一種具有聚集誘導發(fā)射（AIE）特性的強大分子，TPBT。它可以通過發(fā)出紅色（?640 nm）和綠色（?537 nm）的獨特雙色熒光信號來特異性識別雙鏈DNA（dsDNA）。當TPBT與dsDNA、ssDNA、蛋白質(zhì)和其他聚陰離子分析物結合時，在640 nm附近觀察到紅色發(fā)射。然而，在537 nm附近的綠色發(fā)射被證明是TPBT對dsDNA的排他性反應，這與TPBT結合凹槽后的構象變化密切相關。

除此之外，TPBT可以區(qū)分dsDNA序列中的單核苷酸多態(tài)性（SNP），并以超高的靈敏度和特異性來檢測紫外線對DNA的破壞。這種基于AIEgen的無標記dsDNA檢測方法簡便、可靠且通用，將在基因組和疾病診斷方面取得重大進展。

文獻鏈接：A Dual-Color Emissive AIEgen for Specific and Label-Free Double-Stranded DNA Recognition and Single Nucleotide Polymorphisms Detection

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b09239)

2. J. Am. Chem. Soc.：來自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細胞中的溫度傳感

J. Am. Chem. Soc.：來自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細胞中的溫度傳感

溫度是細胞的關鍵物理參數(shù)，因為溫度可以調(diào)節(jié)每個細胞內(nèi)生化反應和生物過程。感知活細胞的細胞內(nèi)溫度，特別是患病的細胞，例如炎癥細胞和腫瘤細胞，伴隨著源自動脈充血或代謝增強的細胞內(nèi)變異，可以提供有關其病理學和生理學的信息，進而有助于精確診斷和治療。

當前，正在開發(fā)許多有前景的用于感測局部溫度的方法，包括掃描探針顯微鏡和納米級測溫法等。但是，大多數(shù)這些現(xiàn)有方法都存在諸如靈敏度低、受本地化學環(huán)境和周圍介質(zhì)的光學特性影響的系統(tǒng)誤差之類的缺點。近來，使用熒光有機納米顆粒或蛋白質(zhì)來感測細胞內(nèi)溫度的熒光熱成像技術已經(jīng)成為具有高靈敏度和準確性的有效方法。

基于此，唐本忠院士團隊利用聚集誘導發(fā)光的四苯基乙烯（TPE）基的籠子作為引發(fā)劑，通過原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）合成了兩親的基于籠子的聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）聚合物（CNP）。在水性介質(zhì)中，將獲得的兩親性CNP組裝成納米顆粒，可以簡單地通過其他兩個原色來調(diào)節(jié)，進而作為三色之一的藍色發(fā)射。當內(nèi)部發(fā)生級聯(lián)FRET時，獲得了三色熒光系統(tǒng)，通過協(xié)調(diào)這些熒光團的質(zhì)量比，可以設計發(fā)射的顏色。

由于異丙基之間的疏水作用與連接酰胺和水的氫鍵競爭，導致CNP上的PNIAM會根據(jù)溫度而收縮或延伸。因此，可逆的空間變化可通過調(diào)節(jié)FRET對的距離或苯環(huán)的分子內(nèi)運動來實現(xiàn)熱致變色。最后，這種生物相容的熱響應材料在細胞內(nèi)溫度報告中被證明是非常有效的。

文獻鏈接：Multicolor Tunable Polymeric Nanoparticle from Tetraphenylethylene-Cage for Temperature Sensing in Living Cells

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b11544)

3. Angew. Chem. Int. Chem.：多個目標的時間依賴性光動力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細菌清除和癌細胞消融

Angew. Chem. Int. Chem.：多個目標的時間依賴性光動力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細菌清除和癌細胞消融

病原體感染和癌癥是人類的兩個主要健康問題。在這個工作中，唐本忠院士團隊通過一步反應合成了稱為4TPA-BQ的有機鹽光敏劑（PS）。4TPA-BQ具有聚集誘導發(fā)光的性質(zhì)。由于產(chǎn)生了聚集誘導的活性氧，并且ΔE_ST足夠小，因此4TPA-BQ的¹O₂產(chǎn)生效率達到了97.8％。體外和體內(nèi)實驗證實，4TPA-BQ在短時間內(nèi)（15分鐘）具有良好的生物相容性，對氨芐青霉素耐藥的大腸桿菌表現(xiàn)出強大的光動力抗菌性能。

當孵育時間持續(xù)足夠長的時間（12小時）時，癌細胞將被有效消融，而正常細胞則基本不受影響。這是首次在一個單獨的光敏劑中報道時間依賴性熒光引導的光動力療法，只需改變外部條件即可實現(xiàn)有序和多重靶向。4TPA-BQ揭示了在臨床應用中實施高效光動力學治療的新設計原理。

文獻鏈接：Time-Dependent Photodynamic Therapy for Multiple Targets: A Highly Efficient AIE-Active Photosensitizer for Selective Bacterial Elimination and Cancer Cell Ablation

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201909706)

4. Angew. Chem. Int. Chem.：簡單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對比度、多態(tài)機械致變色和光致變色

Angew. Chem. Int. Chem.：簡單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對比度、多態(tài)機械致變色和光致變色

刺激響應性變色材料是響應外部刺激而具有可變外觀或發(fā)射顏色的智能材料。根據(jù)刺激方式、變色現(xiàn)象可分為熱致變色，光致變色，電致變色和機械變色等。其中，有機材料的機械變色在外力作用下顯示出可逆的發(fā)光色變化。如今，已經(jīng)探索了許多具有AIE骨架的機械致變色化合物，例如四苯基乙烯、氰基-二苯乙烯基苯和二苯乙烯基苯。機械致變色與AIE的關系引起了廣泛的關注。

然而，它們大多表現(xiàn)出兩色切換、低對比度發(fā)射或長時間轉(zhuǎn)換的特點，因此仍遠未達到實際應用。具有高靈敏度，響應速度快，高對比度和多種顏色的機械變色化合物的開發(fā)仍處于挑戰(zhàn)之中。

在這個工作中，唐本忠院士團隊實現(xiàn)了新型四苯乙烯（TPE）衍生物的設計，其具有聚集誘導發(fā)射（AIE）、多態(tài)機械變色和自恢復光致變色特性的集成。此外，該分子易于研磨、加熱和蒸氣熏蒸，并顯示出相應的發(fā)射顏色轉(zhuǎn)變。加熱的粉末或單晶表現(xiàn)出可逆的光致變色現(xiàn)象。

短時間的紫外線照射后，它呈現(xiàn)出明亮的紅色，但在1分鐘內(nèi)恢復到原來的白色外觀。光致變色是由于紫外線照射下形成了光環(huán)化中間體，而可持久的機械致變色歸因于分子從頭到尾的堆積而產(chǎn)生的弱分子相互作用。這種可逆的多態(tài)、高對比度和快速響應的機械致變色，其與光致變色性質(zhì)的配合可在高級防偽應用中雙重增強多模保證。

文獻鏈接：Multiple Anti-Counterfeiting Guarantees from a Simple Tetraphenylethylene Derivative-High-Contrasted and Multi-State Mechanochromism and Photochromism

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.20190530)

5. Adv. Mater.：通過可控宏觀組裝策略，開發(fā)出一種具有魔方結構的AIE水凝膠材料

Adv. Mater.：通過可控宏觀組裝策略，開發(fā)出一種具有魔方結構的AIE水凝膠材料

生命系統(tǒng)中包含微觀組裝和宏觀組裝。相比廣泛報道的微觀組裝，宏觀組裝的研究雖然相對較少，但在眾多領域均具有重大意義。

在這個工作中，唐本忠院士團隊利用可控宏觀組裝策略和AIE水凝膠材料，開發(fā)出一種具有魔方結構的AIE水凝膠材料，通過物理旋轉(zhuǎn)和化學刺激的方法提供了多種變化的彩色圖案。基于苯甲醛和酰肼形成的動態(tài)共價鍵（dynamic covalent interaction），作者制備了空白水凝膠和藍、綠、黃、橙、紅、白顏色的AIE水凝膠基元。

通過界面長時間（24小時）的動態(tài)共價鍵粘附，七種凝膠基元可宏觀組裝成表面具有六種熒光顏色的水凝膠立方體單元；隨后，界面短時間（1小時）的動態(tài)共價鍵粘附可進一步宏觀組裝成魔方結構的AIE水凝膠。七種凝膠基元之間的強粘附保證了整體結構的穩(wěn)定性，而水凝膠立方體單元之間弱的粘附提供了最終結構的靈活變動性。

由于體系中粘附作用力的強弱結合，魔方AIE水凝膠的表面圖案可以通過物理旋轉(zhuǎn)方式得到變化。又由于AIE分子的刺激響應性，外部刺激也可以改變水凝膠的表面圖案。這一研究對于如何利用可控作用力構筑功能性宏觀組裝材料提供了新思路。

文獻鏈接：A Functioning Macroscopic “Rubik's Cube” Assembled via Controllable Dynamic Covalent Interactions

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902365)

6. Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導非線性光學效應，用于超深體內(nèi)生物成像

Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導非線性光學效應，用于超深體內(nèi)生物成像

非線性光學顯微鏡憑借其獨特的深度光學切片、高空間分辨率成像和生物樣本3D重建功能，已成為生物成像研究的強大工具。開發(fā)具有強非線性光學效應的有機熒光探針，特別是三次諧波產(chǎn)生（THG），對于將非線性顯微成像用于生物醫(yī)學應用是很有希望的。

在這個工作中，唐本忠院士團隊證明了基于具有明亮的近紅外發(fā)射的聚集誘導發(fā)射（AIE）發(fā)光劑（DCCN）制備有機納米晶體的簡單方法的可行性。在納米粒子中，尤其是結晶納米粒子中，觀察到了DCCN的聚集誘導的非線性光學效應，包括二光子熒光（2PF）、三光子熒光（3PF）和THG。DCCN的納米晶體分別成功地應用于1040 nm NIR-II激發(fā)的2PF顯微鏡和1560 nm NIR-II激發(fā)的THG顯微鏡，以重建小鼠腦血管的3D血管。

其中，THG顯微鏡比2PF顯微鏡具有更高的空間分辨率和亮度，并且可以在小鼠大腦的最深800微米處可視化直徑約為2.7微米的小血管。因此，這一發(fā)現(xiàn)有望激發(fā)新的認知，以開發(fā)具有多非線性（特別是THG）的先進AIE材料，以用于多峰非線性光學顯微鏡。

文獻鏈接：Aggregation-Induced Nonlinear Optical Effects of AIEgen Nanocrystals for Ultradeep In Vivo Bioimaging

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201904799)

7. Nat. Commun.：通過分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機室溫磷光的效率

Nat. Commun.：通過分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機室溫磷光的效率

持續(xù)發(fā)光是一種有趣的現(xiàn)象，具有特殊的應用。但是，能夠持久發(fā)光的有機材料（例如持久性有機室溫磷光）的開發(fā)，由于其普遍的低效率而落后。此外，提高有機發(fā)光體的磷光效率通常會導致其壽命短，這是不可調(diào)節(jié)的障礙。

基于此，唐本忠院士團隊報告了一種通過分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移來提高磷光效率的策略。（溴）二苯并呋喃或（溴）二苯并噻吩向咔唑的配位增加了系間竄越，并提供了分子內(nèi)三重態(tài)橋，以提供近似定量的放熱三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移，從而重新填充了咔唑的最低三重態(tài)。所有這些因素共同作用，以促進有效的磷光。低溫光譜、能級和壽命研究揭示了單個分子中三重態(tài)激子的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移。這里的策略將使?jié)撛诘母呖萍紤媚軌蜷_發(fā)出有效的磷光材料。

文獻鏈接：Boosting the ef?ciency of organic persistent room-temperature phosphorescence by intramolecular triplet-triplet energy transfer

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09561-8)

8. Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動分子內(nèi)振動用于構建振動受限型聚集誘導發(fā)光體系

Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動分子內(nèi)振動用于構建振動受限型聚集誘導發(fā)光體系

聚集誘導發(fā)光（AIE）是一種與激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運動密切相關的光物理現(xiàn)象。由于在生物醫(yī)學和光電子學中的重要應用，AIE引起了越來越多的關注，但對激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運動的深入了解尚未完全開發(fā)。

在這個工作中，唐本忠院士團隊發(fā)現(xiàn)環(huán)辛酸噻吩的非芳族環(huán)戊烯衍生物盡管不具有可旋轉(zhuǎn)基元，但仍顯示出典型的AIE現(xiàn)象。通過光致發(fā)光光譜、時間分辨吸收光譜、理論計算、圓二色性以及與壓力相關的熒光光譜等研究了其潛在機理，這表明從基態(tài)到激發(fā)態(tài)的芳香性翻轉(zhuǎn)可以作為引起激發(fā)態(tài)分子內(nèi)振動的驅(qū)動力，導致AIE現(xiàn)象。因此，芳香族翻轉(zhuǎn)被證明是開發(fā)振動AIE系統(tǒng)的可靠策略。這項工作也為理解發(fā)光分子的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運動行為提供了新的觀點。

文獻鏈接：Non-aromatic annulene-based aggregation-induced emission system via aromaticity reversal process

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10818-5)

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