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清潔能源是怎么煉成的——日本東京大學Kazunari Domen教授研究成果精選

來源：科學10分鐘時間：2020-12-01 15:52:06 瀏覽：8195次

作者簡介：

Kazunari Domen，現為東京大學教授，分別于1976、1979和1982年獲得東京大學理學學士、碩士和博士學位。1982年任東京工業研究所化學能源實驗室助理教授，1990年升為副教授，1996年晉升教授，2004年加入東京大學。Kazunari Domen是太陽能光催化分解水領域著名專家，研究興趣主要在光催化分解水催化劑的開發以及太陽能產氫光催化劑的應用，其專注于人工光合作用研究40余年，開發了一系列用于可見光體系水分解的金屬氧化物和金屬氮化物/氮氧化物半導體，并創造了許多STH的記錄。近年來，他在大規模光催化分解水體系工作上取得了系列突破進展。Kazunari Domen教授已在包括Nature、Nature Materials、Nature Catalysis、Nature Energy、Nature Reviews Materials、J. Am. Chem. Soc.、Joule等在內的學術期刊上發表文章900多篇，引用頻率超過50000次，H指數108。

課題組網站：www.domen.t.u-tokyo.ac.jp

1. Nature：具有幾乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

利用光催化劑將水以化學計量比2:1進行全分解制取氫氣和氧氣，這是目前實現規模化和經濟上可行的太陽能-化學能轉化研究中極具潛力的方法。為了獲得較高的太陽能轉化效率，人們在光催化反應研究中聚焦于較寬的波長范圍內提高量子效率，同時設計帶隙較窄的半導體材料。然而，現有光催化劑全分解水的量子效率低于百分之十，不能滿足其在實際應用中的需求。因此，對于需要消耗大量能量的分解水反應來說，將光催化劑的全分解水效率提升至接近百分之百仍然面臨著極大的挑戰。

本文中作者使用摻雜Al的SrTiO3作為光催化劑，在350至360nm波長范圍內將其全分解水的外量子效率提升至96%，與此同時，其內量子效率接近100%。通過半導體不同晶面載流子輸運的各向異性，在產氫和產氧反應中選擇性光沉積了共催化劑Rh/Cr2O3和CoOOH，分別有效促進了產氫和產氧反應的進行。載流子在沒有反向輸運存在時，形成的多重連續正向輸運使得全分解水的量子效率達到上限。這一研究證明了在全分解水中實現無電荷復合的可行性，也為引入理想的共催化劑/光催化劑結構，并將其用于高效分解水提供了有益的借鑒。

Nature：具有幾乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

文章信息：Photocatalytic water splitting with a quantum efficiency of almost unity, Nature, 2020, 581, 411-414.

2. APL Mater.：ZnTe基光陰極的太陽光分解水產氫性能

基于太陽能、風能和地熱能等可再生能源的社會能源系統的建設是人類社會可持續發展的重要議題。氫氣作為下一代能量載體，可以通過光電化學反應，利用可再生能源分解水獲得。將半導體應用在光電化學（PEC）分解水反應中是當今的研究熱點。其中，ZnTe是一種重要的p型半導體，近年來因其合適的吸收帶邊以及在小于540 nm時較高的光學吸收系數而在光電化學分解水中吸引了研究者極大的關注。

本文中作者利用密閉空間升華法制備了ZnTe薄膜，在經過CdS和Pt進行表面修飾后，其在磷酸鹽緩沖溶液中表現出明顯的陰極光響應。隨后通過改變襯底溫度、負載Cu以及利用極薄的Mo和Ti層進行進一步的表面修飾后，得到了更強的陰極電流，促進了分解水產氫過程的進行。經修飾的ZnTe基光陰極在420-520 nm波長范圍內的入射光-電流轉化效率（IPCEs）超過30%，在波長為460 nm時的IPCE高達40%，并且在波長接近710 nm處的IPCE并未歸零。通過測量入射光-電流轉化效率，作者首次確認了利用中間能帶相關的光激發進行光電化學分解水產氫的事實。此外，光陰極還具有較好的穩定性，其在模擬太陽光照射50 min后的光電流只有輕微的減弱。

APL Mater.：ZnTe基光陰極的太陽光分解水產氫性能

文章信息：ZnTe-based photocathode for hydrogen evolution from water under sunlight, APL Mater., 2020, 8, 041101.

3. ACS Appl. Energy Mater.：負載Ag和摻雜Al的SrTiO3在波長大于300 nm光照下增強的CO2轉化性能

溫室氣體CO2在大氣中的排放是全球變暖的主要誘因之一，這會導致環境變化、海平面上漲以及物種滅絕。為了解決由CO2過度排放所造成的問題，通過人工光合成把CO2轉化為諸如CO、HCOOH、CH3OH、CH4等有機化學品就成為了優化能源結構及實現能源循環中極具潛力的手段。

本文中作者制備了摻雜Al的SrTiO3，經過Ag修飾后，利用H2O作為電子供體，其在波長大于300 nm光照下，表現出出色的光催化CO2轉化性能。作為對比，僅負載Ag的SrTiO3在相同光催化體系中并不具有反應活性。其中，CO作為主要的還原產物，其穩定產率為7.2 μmol h-1，在經過三次循環后，有少量的H2產出。此外，通過電荷輸運析出CO過程中產生的電子選擇性高達98.0%。與此同時，實驗中還觀察到O2的化學計量比產出，這說明H2O在CO2還原中起到了電子供體的作用。13CO2的同位素結果還證實了CO產自CO2氣泡進入NaHCO3水溶液的過程，而并非源于催化劑表面殘余的含碳物質。

ACS Appl. Energy Mater.：負載Ag和摻雜Al的SrTiO3在波長大于300 nm光照下增強的CO2轉化性能

文章信息：Effective driving of Ag-loaded and Al-doped SrTiO3 under irradiation at λ > 300 nm for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O, ACS Appl. Energy Mater., 2020, 3, 1468-1475.

4. PNAS：具有單一鈷原子的二維氮化碳上氧化還原反應中心的空間分離及其光催化制H2O2性能

收集太陽能用于驅動涉及水和氧氣的氧化還原反應是目前H2和H2O2綠色合成中最具發展前景的手段。然而，受制于半導體光催化劑材料本身性能的限制，當前的光能轉化效率仍然不高。此外，雖然氧化還原共催化劑在光合成反應中扮演著重要角色，但同時引入氧化性和還原性共催化劑經常會導致更多不必要的載流子復合，而抑制其復合是光合成中的決定步驟。

本文中作者同時在C3N4納米片上負載了蒽醌和原子級分散的金屬鈷，各用于提升催化劑在產H2O2反應中還原反應的選擇性和氧化性能。通過分別將單一鈷原子分散在二維光催化劑的空洞中心以及將蒽醌錨定在納米片邊緣實現了氧化性和還原性共催化劑的空間分離。共催化劑的空間分離促進了表面電荷的分離，實現了高效產H2O2反應的進行。這一中心/邊緣方法在共催化劑空間分離中的應用也有望促進其他二維光催化劑的光合成反應進行，從而提高其光能轉化效率。

PNAS：具有單一鈷原子的二維氮化碳上氧化還原反應中心的空間分離及其光催化制H2O2性能

文章信息：Spatially separating redox centers on 2D carbon nitride with cobalt single atom for photocatalytic H2O2 production, PNAS, 2020, 117, 6376-6382.

5. J. Mater. Chem. A：基于鈣鈦礦氧化物的氮化制備的BaTaO2N及其高效的光催化產氧性能

BaTaO2N是一種鈣鈦礦型半導體氮氧化物，其在波長接近660 nm的可見光照射下具有較好的光催化產氫和產氧性能。其中，420 nm處的表觀量子效率分別可達0.06%和2.1%。在光電化學水氧化反應中，BaTaO2N在波長小于540 nm的光源照射下的光-電流轉化效率超過40%（相比可逆氫電極的電壓為1.23 V時）。這些特點使得BaTaO2N成為一種極具應用前景的可見光光催化分解水材料。

本文中作者使用Na2CO3、BaCO3、ZnO和Ta2O5為原料合成了氧化物前驅體，隨后將其與BaCO3混合，在NH3流動氣氛中制得了BaTaO2N，并在其上負載了CoOx作為共催化劑。結果表明，光催化劑在420 nm光照下產氧反應的表觀量子效率高達11.9%，這是現今報道的BaTaO2N光催化劑性能的五倍之多。這一工作中設計符合化學計量比及同構的前驅體氧化物的思路也可拓展至其他材料系統中，同時也為開發高效氮基光催化劑提供了機遇。

J. Mater. Chem. A：基于鈣鈦礦氧化物的氮化制備的BaTaO2N及其高效的光催化產氧性能

文章信息：Efficient photocatalytic oxygen evolution using BaTaO2N obtained from nitridation of perovskitetype oxide, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 1127.

6. ChemSusChem：絕緣透明襯底上Ta3N5薄膜光電極的制備及其優異的水氧化性能

典型的串聯光電化學反應系統是由前方的透明光電極和后方的光電極組成的堆疊結構。其中，后方的光電極可以對穿過前方透明電極的光產生響應，從而提高分解水的效率。而對高效光電極的開發是將分解水中太陽能-氫能轉化效率提升至較高水平的重要前提。此外，將透明的Ta3N5光陰極嵌入PEC反應系統中也是提高能量轉化效率的有效方法之一。

本文中作者在絕緣石英襯底上直接制備了透明的Ta3N5光陰極，克服了傳統方法在制備Ta3N5薄膜時發生的透明導電層降解的問題。用其制備的器件在相比可逆氫電極電勢為1.23 V時產生的光電流可達6.0 mA·cm-2（模擬太陽光照射下）。本文的研究為制備透明光電極以及更加深入地理解透明電極在串聯反應系統中的應用潛力提供了有益的指導。

ChemSusChem：絕緣透明襯底上Ta3N5薄膜光電極的制備及其優異的水氧化性能

文章信息：Efficient water oxidation using Ta3N5 thin film photoelectrodes prepared on insulating transparent substrates, ChemSusChem, 2020, 13, 1974-1978.

7. Energy Environ. Sci.：通過提高光富集和電荷收集能力增強Ta3N5納米棒的水氧化性能

利用光電化學法在太陽能驅動下進行分解水反應從而產出氫氣是實現清潔、綠色和可持續能源生產的理想手段。而設計能夠有效吸收太陽光、高效產生和分離載流子且穩定的光陰極是光電化學分解水中最重要的任務。對于析氧反應來說，載流子能夠順利輸運至電極表面是反應進行的關鍵。然而，要同時實現上述目標還面臨著極大的困難。

本文中作者利用由單晶粒聚集而成的多晶Ta3N5納米棒順利解決了這一問題。較大晶粒組成的光陰極導電性好，由于富集光能力強，能夠使電荷載流子產生并高效分離，因此在1.05 V（相比可逆氫電極）條件下產生的完全飽和光電流高達9.95 mA cm-2，并且在單一光子光陰極中其太陽能轉化效率達到了2.72%。此外，按照化學計量比產出的O2和H2的速率分別為82.8和164.9 mmol h-1 cm-2，同時其法拉第效率接近96%。

Energy Environ. Sci.：通過提高光富集和電荷收集能力增強Ta3N5納米棒的水氧化性能

文章信息：Ta3N5-Nanorods enabling highly efficient water oxidation via advantageous light harvesting and charge collection, Energy Environ. Sci., 2020, 13, 1519.

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