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山西煤炭化學(xué)所王建國(guó)&秦張峰&王森，最新Nature子刊！

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-16 15:51:13 瀏覽：1911次

第一作者：Han Wang和Sheng Fan

通訊作者：王建國(guó)研究員、秦張峰研究員和王森副研究員

通訊單位：中科院山西煤炭化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38336-5

研究背景

將二氧化碳（CO₂）直接轉(zhuǎn)化為具有高選擇性的單一特定烴類極具有吸引力，但非常具有挑戰(zhàn)性。基于此，中科院山西煤炭化學(xué)研究所王建國(guó)研究員、秦張峰研究員和王森副研究員等人報(bào)道了一種由InZrO_x氧化物和H-Beta分子篩組成的雙功能復(fù)合催化劑（InZrO_x-Beta），并將其用于CO₂加氫反應(yīng)。

文章要點(diǎn)

1、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在315 ℃、3.0 MPa、1200 mL g^?1 h^?1空速（H₂/CO₂=3）條件下，所有烴類（無(wú)CO）中對(duì)丁烷的選擇性為53.4%，CO₂的轉(zhuǎn)化率為20.4%，對(duì)CH₄的選擇性僅為2%左右。

2、結(jié)合各種表征方法和密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)，H-Beta的三維（3D）12環(huán)通道有助于形成含有異丙基側(cè)鏈的甲苯和甲基萘，有利于甲醇相關(guān)中間體通過(guò)烷基側(cè)鏈消除和隨后的甲基化和氫化轉(zhuǎn)化為丁烷。

3、作者還開(kāi)發(fā)了一種表面SiO₂保護(hù)策略，該策略可以有效地抑制InZrO_x氧化物的相分離和In物質(zhì)向H-Beta分子篩的遷移，從而大大提高InZrO_x-Beta在CO₂加氫中的催化穩(wěn)定性。該研究為設(shè)計(jì)穩(wěn)定的In基催化劑用于CO₂加氫生成特定的烴類產(chǎn)物鋪平了道路。

圖文展示

圖1.各種InZrO_x氧化物的結(jié)構(gòu)

圖2. InZrO_x的表面電子態(tài)和還原行為

圖3.各種復(fù)合催化劑在CO₂加氫中的性能

圖4.優(yōu)化CO2加氫反應(yīng)的條件

圖5.原位DRIFT光譜

圖6.甲醇轉(zhuǎn)化的探究實(shí)驗(yàn)

圖7. DFT計(jì)算

圖8. SiO₂改性InZrO_x-Beta催化劑的催化穩(wěn)定性

圖9. SiO₂改性InZrO_x-Beta的結(jié)構(gòu)和電子態(tài)

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