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韓布興院士&孫曉甫JACS：Gd1/CuOx高效催化CO2為C2+產(chǎn)物

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-24 14:41:41 瀏覽：2615次

第一作者：馮佳奇

通訊作者：韓布興院士、孫曉甫研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: 10.1021/jacs.3c02428

研究背景

銅（Cu）是CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）制取多碳（C₂₊）產(chǎn)物的一種很有前途的電催化劑。然而，在CO₂RR過(guò)程中，一價(jià)銅（Cu⁺）組分在負(fù)電位下并不穩(wěn)定，嚴(yán)重阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。引入金屬摻雜劑（Ag、Pd、Au等）可以調(diào)控和增強(qiáng)Cu⁺組分的穩(wěn)定性，其中原子級(jí)位點(diǎn)通常由晶格氧原子錨定，其可以在負(fù)電位下保持穩(wěn)定，從而顯著提高Cu⁺組分的穩(wěn)定性。基于此，中科院化學(xué)所韓布興院士和孫曉甫研究員等人首先計(jì)算了CO₂RR與析氫反應(yīng)（HER）的熱力學(xué)極限勢(shì)之差，以及摻雜不同金屬的Cu₂O上的*CO結(jié)合能，在理論研究的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了Gd₁/CuO_x催化劑。

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：作者成功制備了具有拉伸應(yīng)變的Gd₁/CuO_x催化劑，并驗(yàn)證了其作為CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的高效催化劑，當(dāng)局部電流密度為444.3 mA cm^-2時(shí)，C₂₊法拉第效率（FE）達(dá)到81.4%，且穩(wěn)定性好。

要點(diǎn)二：原位光譜分析和密度泛函理論（DFt）計(jì)算表明，Gd原子摻雜和拉伸應(yīng)變?cè)鰪?qiáng)了關(guān)鍵中間體O*CCO的穩(wěn)定性，降低了C-C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘，顯著提高了C₂₊產(chǎn)物的產(chǎn)率。

要點(diǎn)三：研究表明，鑭系金屬通過(guò)其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和較大的離子半徑，可有效地提高Cu基催化劑的CO₂RR性能。

圖文展示

圖1.各種X₁/Cu₂O（X=Ag、Pd、Ni、Zn、Sn、Ce、Sm和Gd）的DFT計(jì)算

圖2. Gd₁/CuO_x的結(jié)構(gòu)、形貌和組分表征

圖3.不同Gd含量的Gd₁/CuO_x和CuO_x在不同電位下的性能

圖4. Gd₁/CuO_x在不同電位下的表征

圖5. DFT計(jì)算

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