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    張錦院士&童廉明&和李述周JACS：低電位電催化氮還原!
    來源： 時間：2023-05-31 15:50:20 瀏覽：2439次

    第一作者：Xueting Feng、Jiyuan Liu

    通訊作者：張錦院士、童廉明研究員和李述周教授

    通訊單位：北京大學和新加坡南洋理工大學

    DOI: 10.1021/jacs.3c01319



    研究背景

    在電催化氮還原反應（NRR）中實現(xiàn)N2分子的高效加氫是在低電位下實現(xiàn)高活性的關鍵，理論上它比其他步驟需要更高的平衡電位。與金屬氫化物配合物的N2還原類似，通過化學加氫實現(xiàn)這一步驟可削弱初始加氫過程的潛在依賴性，但其在電催化NRR中很少報道，且催化機制尚不明確，缺乏實驗證據(jù)。基于此，北京大學張錦院士、童廉明研究員以及新加坡南洋理工大學李述周教授等人報道了一種具有氫自由基轉移機制的高效電催化劑（Ru單原子錨定在GDY/石墨烯（G）三明治結構上，即Ru SAs/GDY/G），其中石墨炔（GDY）產(chǎn)生氫自由基（H?）可有效激活N2生成NNH自由基（*NNH），構建雙活性位點抑制競爭性析氫反應（HER），其中氫優(yōu)先吸附GDY，Ru SAs作為*NNH的吸附位點，促進合成NH3。



    文章要點

    要點一：研究結果表明，Ru SAs/GDY/G是一種高效的NRR電催化劑，當電壓為-0.1 V時，NH3產(chǎn)率高達56.8 ug h-1 mgcat-1，法拉第效率（FE）為37.6%。

    要點二：實驗結果和密度泛函理論（DFT）計算表明，Ru SAs在NRR的加氫過程中起活性位點的作用。GDY不僅能抑制Ru SAs上的H*覆蓋，還能產(chǎn)生H*加速加氫過程的動力學。

    要點三：該工作闡明了一種新的氫轉移機制，可以極大降低NRR的電位，并保持其高活性和選擇性，為電催化劑設計提供了有力的指導。



    圖文展示

    圖1. Ru SAs/GDY/G上N2電還原為NH3的示意圖

    圖2. GDY/G和Ru SAs/GDY/G的TEM及XRD圖

    圖3. Ru SAs/GDY/G的結構分析

    圖4.在環(huán)境條件下將N2電還原為NH3的性能

    圖5. Ru SAs/GDY/G的催化機理


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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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