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    清華大學(xué)王定勝團(tuán)隊(duì)，最新Angew.！
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-06-13 16:48:29 瀏覽：2201次

    第一作者： Ali Han、Wenming Sun、Xin Wan和Dandan Cai

    通訊作者：王定勝副教授

    通訊單位：清華大學(xué)

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303185




    研究背景

    具有單原子Fe-N4構(gòu)型的Fe-N-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)（ORR）活性，但是質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）的固有活性有限，耐久性不理想，嚴(yán)重制約了其實(shí)際應(yīng)用。基于此，清華大學(xué)王定勝副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種“預(yù)約束”策略，將[Co4(mbm)4Cl4(CH4OH)4]（bm=1H-苯并[d]米唑-2-甲基醇酸酯和mbm=1-Mebm）分子簇（MCs）和Fe(acac)3分別作為Co4和Fe1金屬前體，實(shí)現(xiàn)了鈷金屬原子簇（Co4 ACs）修飾的Fe-N4 SACs共嵌在N摻雜碳基體（Co4/Fe1@NC）上。mbm的螯合有機(jī)配體與Co4金屬中心表現(xiàn)出很強(qiáng)的螯合作用，可有效地防止Co隨機(jī)分散體的形成和后續(xù)熱解過(guò)程中Co4 ACs聚集成大納米顆粒。




    文章要點(diǎn)

    1、所制備的Co4/Fe1@NC催化劑在0.5 M H2SO4中表現(xiàn)出0.835 V的半波電位（E1/2），比Fe1@NC（0.785 V）、商用Pt/C（0.814 V）和許多其他PGM-free催化劑更高。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在Fe-N4位點(diǎn)周圍構(gòu)建相鄰Co4 ACs結(jié)構(gòu)的優(yōu)點(diǎn)，由于Fe-N4位點(diǎn)的d軌道電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制，極大降低了ORR的熱力學(xué)勢(shì)壘。

    2、Co4/Fe1@NC催化劑具有優(yōu)異的H2-O2燃料電池性能，峰值功率密度為840 mW/cm2，在PEMFCs中具有非常廣闊的應(yīng)用前景。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都證明，F(xiàn)e4 ACs的引入也能提高Fe-N4的ORR活性，促進(jìn)ORR動(dòng)力學(xué)過(guò)程，但Fe4/Fe1@NC體系的ORR性能不如Co4/Fe1@NC體系。




    圖文展示

    圖1. Co4/Fe1@NC的合成示意圖

    圖2. Co4/Fe1@NC的形貌和成分表征

     

    圖3. Co4/Fe1@NC的結(jié)構(gòu)表征

    圖4. Co4/Fe1@NC的半電池和H2-O2 PEMFCs性能

     

    圖5.機(jī)理研究

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    文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書(shū)面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒(méi)有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書(shū)面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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