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陳忠偉團(tuán)隊最新Angew.：雙缺陷MOF基架催化劑助力Li-S電池！

來源：時間：2023-06-30 17:27:27 瀏覽：2228次

第一作者：Xin Wang

通訊作者：陳忠偉院士和羅丹博士

通訊單位：加拿大滑鐵盧大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202306901

研究背景

硫（S）正極的緩慢氧化還原動力學(xué)和多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應(yīng)是鋰-硫（Li-S）電池面向?qū)嵱没闹饕系K。通過催化加速可溶性多硫化鋰向不溶性硫化鋰的轉(zhuǎn)化可以有效改善Li-S電池的倍率容量和循環(huán)性能。然而，具有單一活性位點的電催化劑不能同時加速硫正極的多個轉(zhuǎn)化步驟，無法兼顧硫正極的整個氧化還原反應(yīng)。基于此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士團(tuán)隊報道了一種新型的雙缺陷金屬有機(jī)骨架（MOF）作為硫正極反應(yīng)催化劑，以實現(xiàn)對LiPSs的有效吸附，并催化不同階段硫正極的轉(zhuǎn)化過程。該工作不僅對Li-S電池中材料的設(shè)計和缺陷工程具有啟發(fā)意義，而且對其他儲能技術(shù)領(lǐng)域也具有重要的指導(dǎo)作用。

文章要點

1、作者采用一步水熱法合成雙缺陷的金屬?有機(jī)骨架（UiO-66D2），其缺陷可以分為配體缺陷和金屬簇缺陷兩種類型。

2、對比單位點催化劑，UiO-66D2中的雙缺陷對硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)具有定向催化行為。實驗測試和密度泛函理論（DFT）計算表明，配體缺陷和金屬簇缺陷分別對“S₈→Li₂S₄”和“Li₂S₄→Li₂S”兩個過程展現(xiàn)出顯著的催化作用。

3、在貧電解質(zhì)（E/S=8.9 mL g^-1）和高硫負(fù)載量（12.9 mg cm^?2）條件下，采用雙缺陷UiO-66D2改性隔膜組裝的Li-S電池，在0.2 C下循環(huán)100次后容量仍高達(dá)1087 mAh g^-1。

圖文展示

圖1.雙缺陷MOF的制備流程及對硫氧化還原反應(yīng)的作用機(jī)制

圖2.無缺陷（UiO-66P）、單缺陷（UiO-66D1）和雙缺陷MOF（UiO-66D2）的微觀形貌表征

圖3.雙缺陷UiO-66D2的精細(xì)結(jié)構(gòu)表征

圖4. 雙缺陷UiO-66D2對硫正極氧化還原反應(yīng)過程的作用

圖5.具有雙缺陷UiO-66D2修飾隔膜的Li-S電池性能

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