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提高1000倍！半導(dǎo)體量子線實(shí)現(xiàn)高光催化效率！

來(lái)源：時(shí)間：2023-07-25 15:28:52 瀏覽：2078次

第一作者：Chong Zhang

通訊作者：俞書宏院士、李毅教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202305571

01

研究背景

傳統(tǒng)的光催化過(guò)程涉及半導(dǎo)體電子空穴對(duì)的產(chǎn)生、轉(zhuǎn)移和表面氧化還原反應(yīng)，其中低效率的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程幾乎是實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能到燃料轉(zhuǎn)換的最常見(jiàn)的限制問(wèn)題。最大化空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，基于半導(dǎo)體的人工光合作用中的速率決定步驟，對(duì)實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能制氫和空穴利用至關(guān)重要，但還面臨著挑戰(zhàn)，因?yàn)槟壳爸饕峭ㄟ^(guò)經(jīng)驗(yàn)上使用犧牲電子供體（SEDs）來(lái)消耗浪費(fèi)的空穴來(lái)優(yōu)化涉及電子的半反應(yīng)。基于此，中國(guó)科技大學(xué)俞書宏院士和李毅教授等人使用量子限制的ZnSe納米線作為光催化劑模型，清楚地看到了小分子SEDs如何控制空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)從而光催化性能。

02

文章要點(diǎn)

1、作者從熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的角度對(duì)不同SEDs中量子限制的ZnSe納米線的空穴轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行研究，構(gòu)建了驅(qū)動(dòng)力、空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和光催化性能之間的關(guān)系。

2、研究發(fā)現(xiàn)這種弱量子限制半導(dǎo)體中發(fā)現(xiàn)的俄歇輔助空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)可使光催化制氫的效率提高3個(gè)數(shù)量級(jí)。

3、本發(fā)現(xiàn)為制定空穴轉(zhuǎn)移的設(shè)計(jì)原則，并進(jìn)一步利用了量子限制膠體半導(dǎo)體納米晶體中高效的太陽(yáng)能到化學(xué)轉(zhuǎn)換提供有力支撐。

03

圖文展示

圖1. ZnSe納米線在不同SEDs中的光催化產(chǎn)氫

圖2.不同SEDs中ZnSe納米線空穴轉(zhuǎn)移的熱力學(xué)分析

圖3. 不同SEDs中ZnSe納米線的瞬態(tài)吸收（TA）光譜

圖4. [S]和AA中量化ZnSe納米線的空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)

圖5. ZnSe納米線在不同反應(yīng)溶液中的載流子動(dòng)力學(xué)

圖6. ZnSe-Pt納米線在不同SEDs中的光催化性能和相應(yīng)的載流子動(dòng)力學(xué)

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