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    清華王訓(xùn)&李中&盧啟辰等人,最新Sci. Adv.!
    來源: 時間:2023-08-07 10:48:46 瀏覽:2775次

    第一作者:Haoyang Li

    通訊作者:王訓(xùn)教授、李中博士、盧啟辰博士

    通訊單位:清華大學(xué)、華能清潔能源技術(shù)研究院

    DOI: 10.1126/sciadv.adi6595


    01

    研究背景

    單層二維(2D)材料由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、明顯的面內(nèi)約束效應(yīng)和優(yōu)異的催化性能,而引起了研究人員的極大興趣。基于此,清華大學(xué)王訓(xùn)教授和李中博士、華能清潔能源技術(shù)研究院盧啟辰博士等人報道了一種具有單層晶體分子片的多金屬氧酸鹽團(tuán)簇(polyoxometalate, POM)的2D共價網(wǎng)絡(luò)(CN-POM),該網(wǎng)絡(luò)是由四邊形排列的POM簇之間的共價連接形成的。


    02

    文章要點

    1、本文中,作者利用Keggin-型POM簇(PW12O40/SiW12O40)作為組件,制備了具有四方單層形態(tài)的CN-POM。通過像差校正透射電鏡(TEM)和X射線衍射(XRD)證實,POM與磷酸鹽配位團(tuán)簇實現(xiàn)的長周期性。

    2、CN-POM在苯甲醇的氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化效率,轉(zhuǎn)化率是POM團(tuán)簇的5倍。密度泛函理論(DFT)計算表明,CN-POM的平面內(nèi)電子離域有利于電子轉(zhuǎn)移,提高了催化效率。

    3、此外,共價連接的分子片的電導(dǎo)率是單個POM簇的46倍。聚甲醛團(tuán)簇的單層共價網(wǎng)絡(luò)的制備為合成先進(jìn)的基于團(tuán)簇的2D材料提供了一種策略,并為研究晶體共價網(wǎng)絡(luò)的電子結(jié)構(gòu)提供了精確的分子模型。


    03

    圖文展示


    圖1. 2D CN-PTA的四方相結(jié)構(gòu)及其表征

    圖2.基于POM簇的共價網(wǎng)絡(luò)的結(jié)晶結(jié)構(gòu)

     圖3. CN-POM的形成機(jī)制

     圖4.苯甲醇氧化的催化性能

     圖5. PTA簇和CN-PTA的電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)


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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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