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    清華陸奇&北大徐冰君Nat. Catal.:輕烷烴在室溫和常壓下的活化!
    來源: 時(shí)間:2023-08-07 11:04:17 瀏覽:2074次


     第一作者:Haochen Zhang

    通訊作者:徐冰君教授和陸奇副教授

    通訊單位:北京大學(xué)和清華大學(xué)

    DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.


    01


    研究背景

    輕烷烴在溫和條件下的活化仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)?;诖?,清華大學(xué)陸奇副教授和北京大學(xué)徐冰君教授等人報(bào)道了一種以銅(Cu)粉為催化劑,O2為氧化劑,在常溫常壓下選擇性地將輕烷烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的烯烴和氧合物的反應(yīng)體系。該體系為輕烷烴以及其他相對惰性但重要的有機(jī)化合物(如環(huán)己烷和辛烷)在溫和條件下的功能化提供了可能性。


    02


    文章要點(diǎn)

    1、在乙烷活化中,本文以2.27 mmol gCu-1 h-1的速率實(shí)現(xiàn)了乙烯和乙酸的聯(lián)合生產(chǎn),總選擇性高達(dá)97%。同時(shí),丙烷轉(zhuǎn)化為丙烯的選擇性高達(dá)94%,產(chǎn)率高達(dá)1.83 mmol gCu-1 h-1,而甲烷主要轉(zhuǎn)化為CO2、甲醇和乙酸。

    2、在催化實(shí)驗(yàn)、同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)、光譜分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算的結(jié)論基礎(chǔ)上,作者提出了一種反應(yīng)機(jī)理,即在氧化過程中C-H鍵被產(chǎn)生的表面氧化物所激活,從而形成作為關(guān)鍵反應(yīng)中間體的烷基。


    03


    圖文展示

     圖1.常溫下不同O2摩爾分?jǐn)?shù)的輕烷烴活化

     圖2.乙烷活化的同位素標(biāo)記研究

    圖3.乙烷活化的速率和產(chǎn)物分布

    圖4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

    圖5.乙烷活化機(jī)理的理論研究

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    全部 3小時(shí)前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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