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    汪淏田團(tuán)隊(duì)第6篇Joule:界面耦合助力高效烯烴氧化為乙二醇!
    來(lái)源: 時(shí)間:2023-08-28 10:33:38 瀏覽:2314次


     第一作者:張守坤

    通訊作者:汪淏田教授

    通訊單位:美國(guó)萊斯大學(xué)

    DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.022


    01


    研究背景

    耦合電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)已經(jīng)在傳統(tǒng)的串聯(lián)反應(yīng)器系統(tǒng)中得到了證明,但它們的實(shí)際應(yīng)用仍然歸結(jié)為單個(gè)反應(yīng)器的優(yōu)化,而缺乏對(duì)耦合系統(tǒng)的整體研究。基于此,美國(guó)萊斯大學(xué)汪淏田教授團(tuán)隊(duì)等人報(bào)道了一個(gè)完全集成的系統(tǒng),對(duì)比傳統(tǒng)的串聯(lián)系統(tǒng),顯著提高了催化性能。以電合成過(guò)氧化氫(H2O2)、以及H2O2用于烯烴環(huán)氧化反應(yīng)為例,作者證明了在固態(tài)電解質(zhì)反應(yīng)器中,通過(guò)將化學(xué)反應(yīng)限制在電極/電解質(zhì)界面上,可充分利用電催化產(chǎn)生的界面高濃度H2O2產(chǎn)物來(lái)促進(jìn)隨后的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)。


    02


    文章要點(diǎn)

    1. 對(duì)比串聯(lián)反應(yīng)器系統(tǒng),這種耦合體系的乙二醇(C2H6O2, EG)生成速率獲得了3倍提升,同時(shí)可獲得高純度乙二醇。

    2. 該集成策略可以擴(kuò)展到其他電化學(xué)-化學(xué)耦合反應(yīng),特別是當(dāng)耦合反應(yīng)對(duì)反應(yīng)物濃度敏感時(shí),可以避免電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)之間通常需要克服高耗能的分離或濃縮步驟。

    3. 該界面反應(yīng)耦合體系在200 h內(nèi)對(duì)EG的選擇性為99.7%,濃度為150 mM,H2O2利用率高達(dá)93%。


    03


    圖文展示

     

    圖1.不同的反應(yīng)器耦合策略

     

    圖2.集成固態(tài)電解質(zhì)反應(yīng)器用于界面電化學(xué)-化學(xué)反應(yīng)耦合

     

    圖3.在25 mA/cm2下催化劑的表征及電解槽性能

     

    圖4.比較界面集成反應(yīng)體系和傳統(tǒng)串聯(lián)反應(yīng)體系

     

    圖5.不同電解質(zhì)、電流密度和TS-1催化劑負(fù)載下的EG生成分析

     

    圖6.穩(wěn)定性測(cè)試

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