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    清華王訓教授團隊,最新JACS!
    來源: 時間:2024-01-09 13:46:21 瀏覽:1980次

    第一作者:Zhong Li

    通訊作者:王訓、劉清達、匙文雄

    通訊單位:清華大學、天津理工大學

    DOI: 10.1021/jacs.3c09752.

    【研究背景】

    單原子催化劑(SACs)因其優異的催化性能和高原子利用率而受到廣泛關注。由于不飽和配位,支撐在表面上的單原子通常對熱力學不利,表現出有浸出或聚集的高傾向。聚氧金屬酸酯(POM)團簇具有原子精度高、尺寸均勻、穩定性高和電子緩沖特性等特點。然而,所報道的POM-SAC催化劑大多是形態不規則的大塊材料。為開發高性能的POM-SACs,對孤立金屬位點的組裝和結構進行精確控制是必要的,因為這直接與它們的反應模式有關。基于此,清華大學王訓教授等人由空隙POM團簇(PW11和P2W17團簇)構建了具有原子精確結構、均勻直徑和單簇壁厚的基于簇的單壁納米管(POMSWNTs)。

    【文章要點】

    1、分子動力學(MD)模擬證實,POM單壁碳納米管的穩定性,孤立的金屬中心被準確地并入PW11單壁碳納米管和P2W17單壁碳納米管支架中。所得到的MPW11單壁碳納米管和MP2W17單壁碳納米管的結構已建立起來(M=Cu、Pt)。此外,在二甲基苯基硅烷的醇解過程中,PtP2W17-SWNT的周轉頻率比PtP2W17簇單位高20倍,比Pt納米顆粒高140倍。

    2、理論研究表明,將一個Pt原子加入到P2W17載體中,可誘導它們之間發生直接的電子轉移,結合納米封閉環境,提高了PtP2W17單壁碳納米管的催化活性。本工作表明了利用亞納米POM團簇組裝單壁團簇納米管的可行性,為制備具有精確結構的加載SACs的單壁團簇納米管提供了一種策略,突出了它們制備具有精確結構的優越SACs的潛力。

    【圖文展示】

     

    圖1. POM單壁碳納米管的示意圖和形貌

     

    圖2. CuPW11單壁碳納米管包埋SACs的結構表征

     

    圖3. PtP2W17-SWNTs嵌入SACs的結構表征

     

    圖4. POM單壁碳納米管的MD模擬

     

    圖5. PtP2W17-SWNTs催化硅烷的醇解

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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