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    中科大,再發(fā)Angew!
    來源: 時間:2024-05-27 09:49:48 瀏覽:1488次

     第一作者:Lihua Cai

    通訊作者:路軍嶺教授

    通訊單位:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

    DOI: 10.1002/anie.202404398.







    研究背景





    金屬催化烴類化合物反應(yīng)的一個關(guān)鍵問題是因燒結(jié)和焦化而導(dǎo)致催化劑失活,特別是需要500 ℃以上高溫的反應(yīng),如烷烴脫氫、烷烴的蒸汽和干重整。金屬燒結(jié)成較大顆粒的催化劑失活可能是致命的,通常很難再分散金屬顆粒以恢復(fù)初始活性。焦炭沉積對失活催化劑的再生可通過燃燒來實現(xiàn),但由于焦炭燃燒過程中的燒結(jié)或金屬損失,也可能存在完全恢復(fù)初始活性的問題。在高溫反應(yīng)的實際應(yīng)用中,需要設(shè)計一種穩(wěn)定的催化劑來同時抑制燒結(jié)和焦化,以達(dá)到長期或再循環(huán)的穩(wěn)定性,但是還非常具有挑戰(zhàn)性。基于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)路軍嶺教授等人報道了一種通過控制高溫固相反應(yīng)(SSRs)來調(diào)整復(fù)涂層孔隙率的新策略。







    文章要點





    1、具體而言,在MgAl2O4-負(fù)載的金屬催化劑上使用原子層沉積(ALD)包覆厚度約7 nm的Al2O3,然后進(jìn)行高溫還原,可以使非多孔的非晶態(tài)Al2O3包覆層轉(zhuǎn)變成為多孔的Mg1-xAl2Oy尖晶石晶體結(jié)構(gòu),孔徑為2-3 nm。綜合光譜和微觀表征,通過跟蹤Mg在高溫還原過程中向覆層的逐漸遷移來說明SSR過程,并揭示了Mg在Mg1-xAl2Oy包覆層內(nèi)的有限遷移程度是導(dǎo)致孔隙形成的原因。

    2、此外,溫度程序解吸NH3(NH3-TPD)進(jìn)一步表明,隨著Mg的遷移,酸性位點減弱。在甲烷干重整(DRM)和丙烷脫氫(PDH)反應(yīng)中,所制備的Ni/MgAl2O4和Pt/MgAl2O4催化劑具有非常高的穩(wěn)定性,其活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于MgO和Al2O3載體上相應(yīng)的氧化鋁包覆Ni和Pt NP催化劑。







    圖文展示





    圖1.形貌和結(jié)構(gòu)表征

    圖2. BET表面積、孔徑分布和SSR示意圖

    3. NH3-TPD曲線

    4.DRM反應(yīng)中的催化性能

    5.PDH反應(yīng)中的催化性能

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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