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烷硫醇電催化新突破！Sargent院士最新Nature子刊

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-30 16:34:50 瀏覽：2104次

第一作者：Erfan Shirzadi、Qiu Jin

通訊作者：Samira Siahrostami、Edward H. Sargent院士

通訊單位：西蒙弗雷澤大學(xué)、多倫多大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-024-47319-z.

研究背景

CO還原反應(yīng)（CORR）避免了CO₂RR導(dǎo)致的碳酸鹽交叉問(wèn)題，降低了堿性條件下CO₂的損失，但需要提高反應(yīng)速率和選擇性以?xún)?yōu)化能源效率和降低產(chǎn)品分離成本。合金化和聚合物配位作為增強(qiáng)乙酸鹽選擇性的策略，雖然可以調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)特征，但仍需依賴(lài)其他手段如離聚物來(lái)控制反應(yīng)環(huán)境。離子液體能穩(wěn)定反應(yīng)中間體以增強(qiáng)CORR，但主要在非水電解質(zhì)領(lǐng)域取得成功，限制了其應(yīng)用范圍。使用表面配體已被證明是調(diào)整金基、銀基催化劑選擇性的有效策略，對(duì)Cu基催化劑也具有潛在應(yīng)用潛力。基于此，多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)展示了一種配體修飾策略，其中錨定原子以電子方式穩(wěn)定乙酸酯特異性中間體，而配體尾部可以定制以修改局部反應(yīng)環(huán)境。

文章要點(diǎn)

1、硫孤對(duì)在烷硫醇電催化中的新作用：烷硫醇中的硫孤對(duì)直接參與了CORR中間體的轉(zhuǎn)化，顯著降低了起始電位約100 mV。這種橫向相互作用在分子催化中并不常見(jiàn)，特別是在單個(gè)金屬位點(diǎn)幾何形狀限制下。硫孤對(duì)的影響特別顯著于具有空π*的中間體，對(duì)于獲得乙酸鹽至關(guān)重要。該發(fā)現(xiàn)揭示了硫孤對(duì)在烷硫醇電催化中的新功能，為開(kāi)發(fā)高效電催化劑提供了新的方向。

2、烷硫醇鏈長(zhǎng)度對(duì)電催化性能的優(yōu)化：烷硫醇的烷基鏈長(zhǎng)度對(duì)電催化性能有顯著影響。通過(guò)物理吸附硫醇的去除，為反應(yīng)物提供了足夠的反應(yīng)空間。適當(dāng)?shù)耐榛滈L(zhǎng)度（如C₁₈和C₁₂）有助于形成三相邊界，影響電催化劑的堆積和性能。此外，烷硫醇的使用還帶來(lái)了其他好處，如低過(guò)電勢(shì)、高乙酸酯FE、低HER以及增強(qiáng)的操作穩(wěn)定性。這一發(fā)現(xiàn)為優(yōu)化烷硫醇電催化劑的性能提供了重要依據(jù)。

圖文展示

圖1.通過(guò)表面配體相互作用進(jìn)行途徑修飾

圖2.表面配體與銅的連接

圖3.原位光譜和DFT結(jié)果顯示親核相互作用

圖4. C₁₈S-CuNPs的電化學(xué)性能

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