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    中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所，最新JACS！
    來(lái)源： 時(shí)間：2024-04-30 16:37:29 瀏覽：1927次

    第一作者：Shunhan Jia

    通訊作者：韓布興院士、孫曉甫研究員

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

    DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c01961.



    研究背景



    羥胺（HA, NH2OH）是半導(dǎo)體工業(yè)、材料合成、照相顯影、生物醫(yī)學(xué)研究等領(lǐng)域的關(guān)鍵化合物，也是一種潛在的氫載體。目前，HA的合成以NH3氧化或NO加氫為主，且條件苛刻、高能耗和碳排放，還需要貴金屬催化劑和復(fù)雜的設(shè)備來(lái)提高轉(zhuǎn)化效率和HA收率。因此，開(kāi)發(fā)新的HA合成路線(xiàn)對(duì)滿(mǎn)足綠色化學(xué)的要求具有重要意義。硝酸鹽電還原反應(yīng)結(jié)合了利用綠色電子作為還原劑和水作為質(zhì)子源的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種在環(huán)境條件下將硝酸鹽脫除并轉(zhuǎn)化為含氮化學(xué)物質(zhì)的有前途的方法。然而，由于HA過(guò)度還原為NH3，電合成HA仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士、孫曉甫研究員等人首次報(bào)道了利用硝酸鹽在水中合成酮介導(dǎo)的HA，開(kāi)發(fā)了一種金屬-有機(jī)骨架衍生的Cu催化劑來(lái)催化該反應(yīng)。



    文章要點(diǎn)



    1、利用環(huán)戊酮（CP）原位捕獲HA形成具有C=N鍵的CP肟（CP-O），該肟易于水解。電解后HA容易釋放，CP再生。結(jié)果表明，CP-O的法拉第效率（FE）為47.8%，生成速率為34.9 mg h-1 cm-2，碳選擇性超過(guò)99.9%。優(yōu)化了CP-O的水解釋放HA和CP再生，使溶液中的HA穩(wěn)定在96.1 mmol L-1，顯著高于直接還原硝酸鹽。

    2、詳細(xì)的原位表征、控制實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了催化劑的表面重構(gòu)和反應(yīng)機(jī)理，表明Cu0和Cu+的共存促進(jìn)了*NO2和*NH2OH的質(zhì)子化和還原，從而增強(qiáng)了HA的生成。本工作為更有效和可持續(xù)地生產(chǎn)HA鋪平了道路，同時(shí)提供了一種通過(guò)分子介導(dǎo)策略將不穩(wěn)定產(chǎn)品/中間體轉(zhuǎn)化為主要產(chǎn)品的新方法，也可以啟發(fā)其他具有非常規(guī)氧化態(tài)和化學(xué)反應(yīng)性的增值化學(xué)品的可持續(xù)合成。



    圖文展示



    圖1.工業(yè)制HA、NO3-還原以及本文HA生產(chǎn)電化學(xué)途徑

    圖2.酮介導(dǎo)的HA電合成

    圖3. CuxCyOz@600催化劑的形貌和化學(xué)結(jié)構(gòu)表征

    圖4.揭示HA捕獲反應(yīng)途徑

    圖5.DFT計(jì)算

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