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孫學(xué)良院士團(tuán)隊(duì)，又發(fā)JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2024-05-27 09:39:01 瀏覽：1446次

第一作者：Yu Pengcheng

通訊作者：韓松柏教授、鄒如強(qiáng)教授、夏威教授、孫學(xué)良院士

通訊單位：寧波東方理工大學(xué)、北京大學(xué)、南方科技大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c02170.

研究背景

鋰離子電池（LIBs）作為主流儲(chǔ)能技術(shù)之一，在安全性與能量密度方面遭遇瓶頸，而固態(tài)電池具有卓越的安全性和廣泛的工作溫度范圍成為潛在解決方案，但鋰金屬固態(tài)電池的發(fā)展受限于缺乏高性能的鋰離子固態(tài)電解質(zhì)，其需同時(shí)具有高離子電導(dǎo)率和與鋰金屬負(fù)極的兼容性。然而，大多數(shù)超離子導(dǎo)體與鋰金屬負(fù)極不兼容，由于易被鋰金屬還原的高價(jià)陽(yáng)離子，導(dǎo)致界面層生長(zhǎng)、界面電阻增加和電池故障。目前的改進(jìn)策略往往犧牲了離子傳導(dǎo)率或需要復(fù)雜的工程技術(shù)。基于此，孫學(xué)良院士團(tuán)隊(duì)針對(duì)高價(jià)陽(yáng)離子作為固態(tài)電解質(zhì)對(duì)鋰不穩(wěn)定的根源，提出了一種創(chuàng)新性的反結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，即從固態(tài)電解質(zhì)的化學(xué)成分中徹底消除非鋰陽(yáng)離子，以實(shí)現(xiàn)對(duì)鋰金屬的內(nèi)在熱力學(xué)穩(wěn)定性，從而有望突破現(xiàn)有瓶頸，推動(dòng)鋰金屬固態(tài)電池技術(shù)的發(fā)展。

文章要點(diǎn)

1、作者創(chuàng)新地提出了一種具有內(nèi)在熱力學(xué)穩(wěn)定性的富鋰超離子導(dǎo)體，其采用特殊的反螢石結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，并引入新的間隙鋰位點(diǎn)，顯著提高了Li⁺的電導(dǎo)率，從而優(yōu)化了Li⁺遷移路徑，展示了其在可逆Li-Li對(duì)稱(chēng)電池和具有Li金屬負(fù)極和LiCoO₂正極的全電池中的潛力，為高密度固態(tài)鋰金屬電池提供了新可能性。

2、作者還提出了對(duì)反螢石固體電解質(zhì)未來(lái)工作的研究方向，包括Li⁺遷移的顯式性質(zhì)、陰離子無(wú)序和熵驅(qū)動(dòng)Li⁺擴(kuò)散的機(jī)制，以及電化學(xué)反應(yīng)與全固態(tài)電池中高面積負(fù)載和快速充電的兼容性等。本研究方向的深入探索有望為高性能鋰金屬全固態(tài)電池的發(fā)展開(kāi)辟新的道路，推動(dòng)固態(tài)電池技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

圖文展示

圖1. 反結(jié)構(gòu)材料的設(shè)計(jì)原理

圖2. Li-N-S體系的性能表征

圖3.同步加速器XRD和中子衍射結(jié)果的聯(lián)合細(xì)化

圖4.擴(kuò)散系數(shù)的阿倫尼烏斯圖、鋰遷移勢(shì)壘及范霍夫關(guān)聯(lián)函數(shù)

圖5.電池的耐久性，循環(huán)使用性與充/放電結(jié)果測(cè)試

圖6.采用Li_2.5N_0.5S_0.5固體電解質(zhì)的全固態(tài)鋰金屬電池的電化學(xué)性能

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