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    浙大黃飛鶴團(tuán)隊,重磅JASC!
    來源: 時間:2024-05-27 09:41:09 瀏覽:2644次

    第一作者:Sheng Xinru, Wang Zeju, Sheng Guan

    通訊作者:李光鋒研究員、朱藝涵教授、喬納森·塞斯樂教授、黃飛鶴教授

    通訊單位:浙江大學(xué)、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校、浙江工業(yè)大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.4c01104.



    研究背景



    近年來,三維(3D)結(jié)晶有機(jī)骨架在吸附、分離、催化、傳感和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域得到了廣泛研究,尤其是共價有機(jī)骨架(COFs)和氫鍵有機(jī)骨架(HOFs)。3D骨架具有復(fù)雜的孔結(jié)構(gòu)、高表面積、低密度和易接近的活性位點等優(yōu)勢,但穩(wěn)定的骨架仍限于特定結(jié)構(gòu)類別,其中擴(kuò)展骨架受限于多面體構(gòu)建塊的獲取,而互穿骨架則受限于其能量最小化驅(qū)動形成的空隙空間限制。受中國古代建筑榫卯結(jié)構(gòu)的啟發(fā),浙江大學(xué)黃飛鶴教授等人提出了一種新視角,利用分子尺度的榫卯連接技術(shù)構(gòu)建多孔3D框架,設(shè)計并合成了通過榫卯連接穩(wěn)定的3D有機(jī)骨架,該方法不同于傳統(tǒng)的范德華堆疊相互作用,有望為開發(fā)新型3D晶體有機(jī)骨架提供新的途徑。



    文章要點



    1、創(chuàng)新自組裝方法:利用配位B-N鍵的驅(qū)動自組裝成新型微孔有機(jī)晶體結(jié)構(gòu)DOF-1,該方法打破了傳統(tǒng)有機(jī)晶體結(jié)構(gòu)的合成局限,構(gòu)建了由1D菱形通道和2D層組成的獨特3D網(wǎng)絡(luò),并賦予了整體螺旋性。這種自組裝策略不僅簡化了合成過程,而且為制備具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)和功能的有機(jī)晶體材料提供了新的思路。

    2、引入榫卯連接機(jī)制:創(chuàng)新性地引入了榫卯連接機(jī)制來穩(wěn)定DOF-1的3D結(jié)構(gòu)。榫卯連接不僅賦予了骨架機(jī)械穩(wěn)定性,而且不影響其多孔特性。該機(jī)制克服了傳統(tǒng)3D框架在穩(wěn)定性和多孔性之間的矛盾,為制備高性能的吸附和分離材料提供了新可能。



    圖文展示



    圖1. 分子榫接穩(wěn)定DOF-1的合成和表征。

    2. DOF-1單晶結(jié)構(gòu)中的單層結(jié)構(gòu)分析

    3. DOF-1晶體結(jié)構(gòu)中可見榫卯連接

    4. DOF-1的低溫低劑量HR-TEM圖像

    5. DOF-1DOF-2的機(jī)械特性以及DOF-1的氣體吸附特性

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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